Can't Buy My Love (2006-2007)

YUI memulai debut aktingnya di film Panjangnya Lagu Matahari (Taiyou no uta, タイヨウ の うた),  yang dibuka pada 17 Juni 2006. Film itu diputar di Festival Film Cannes 2006. YUI menghadiri Japan Academy Prize dan menerima Best Newcomer Award untuk Midnight Sun. Sebelum rilis film itu, YUI merilis lima single "Good-bye Days" ditulis secara khusus, untuk film. Single ini  jauh menjual yang tertinggi di lebih dari 200.000 keping terjual. Semua tiga trek pada single yang ditampilkan dalam Midnight Sun. YUI juga kembali merilis lagu "Its Happy Line", awalnya dirilis di debut single.
Tunggal berikutnya, "I Remember You", berhasil baik dalam hal penjualan, naik pada gelombang popularitas "Good-bye Days".Ketujuh tunggal YUI "Rolling Star" dipilih sebagai lagu pembuka untuk anime 5 Bleach. Tunggal kedelapannya, "Cherry"adalah fitur dalam mempromosikan KDDI komersial, Listen Mobile Service.
Dia merilis album kedua Can't Buy My Love pada tanggal 4 April 2007. Album ini menghabiskan dua minggu di nomor 1 di Oricon chart, menghancurkan rekor penjualan seluruh album sebelumnya dalam satu minggu. Can't Buy My Love berhasil menjual lebih dari 680.000 keping. Karena keberhasilan Can't Buy My Love, album sebelumnya  From Me To You memetakan sekali lagi, menambahkan 9.000 keping untuk penghitungan Oricon.